In 1910 werd de Valeriuskliniek geopend aan het Valeriusplein 9. Deze Psychiatrisch-Neurologische kliniek was een gezamenlijk initiatief van de VU en de 'Vereeniging tot Christelijke Verzorging van Krankzinnigen en Zenuwlijders'. Deze vereniging stond onder de bezielende leiding van Lucas Lindeboom, hoogleraar aan de Theologische Hogeschool te Kampen. In 1907 sloten deze vereniging en de VU-Vereniging een contract, wat leidde tot de bouw van de Valeriuskliniek. Eerste geneesheer-directeur van de Valeriuskliniek was Leendert Bouman, die aan de VU werd benoemd als hoogleraar in de psychiatrie, de neurologie en de algemene biologie. Daarmee werd de eerste aanzet gegeven voor de beoogde medische faculteit. Hoewel de uitbouw van de medische faculteit pas veel later, in de jaren vijftig ter hand werd genomen, bleef de Valeriuskliniek al die tijd een belangrijke rol spelen. Gedurende de Tweede Wereldoorlog bood de Valeriuskliniek, die op dat moment onder leiding stond van Lammert van der Horst, onderdak aan joodse onderduikers die er als 'patiënt' waren opgenomen.

In 1979 verhuisde de afdeling Neurochirurgie van het Valeriusplein naar het VU-ziekenhuis, enkele jaren later gevolgd door de afdelingen Kinderneurologie (1981) en Neurologie (1985). In 1987 fuseerde de Valeriuskliniek met het psychiatrisch ziekenhuis J.C. de Keijzer tot het Psychiatrisch Centrum Amsterdam (PCA) Zuid/Nieuw-West. Het gebouw aan het Valeriusplein werd daarbij vrijgekocht van de oude Vereniging. Latere fusies leidden ertoe dat de Valeriuskliniek onder de hoede kwam van achtereenvolgens GGZ Buitenamstel (vanaf 2000) en GGZ inGeest (sinds 2007). Op 18 november 2013 sloot de Valeriuskliniek op deze locatie haar deuren. De naam leeft voort in ‘De Nieuwe Valerius’, gevestigd in de nieuwbouw van het VUMC.

Het gebouw aan het Valeriusplein werd, ondanks verzet, begin 2017 gesloopt. Op deze plaats zullen appartementen worden gebouwd.

De namen van Lucas Lindeboom en Leendert Bouman leven voort in de 'Bouman and Lindeboom Medical Library' in het VUMC.